該研究題為“High-efficiency and thermally stable FACsPbI₃ perovskite photovoltaics”。團隊針對鈣鈦礦太陽能電池在高溫工況條件下穩(wěn)定性不足這一領(lǐng)域難題進行深入研究，首次揭示了合金鈣鈦礦薄膜內(nèi)部復(fù)雜的化學(xué)組分偏析問題。基于此，研究團隊發(fā)展了一種全新的原位結(jié)晶動力學(xué)調(diào)控策略，成功制備出了兼具高效率與高工況穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池器件。

研究指出，目前高性能鈣鈦礦太陽能電池在制備過程中往往需要依賴氯化甲銨添加劑來穩(wěn)定物相并調(diào)控結(jié)晶。然而，這種添加劑在高溫條件下極易分解，引發(fā)鈣鈦礦薄膜化學(xué)組分失衡，進而顯著降低電池在高溫工況下的運行穩(wěn)定性，成為制約高性能鈣鈦礦光伏商業(yè)化進程的主要障礙。
 

FACsPbI₃合金鈣鈦礦具有高相態(tài)與化學(xué)穩(wěn)定性，理論上無需依賴氯化甲銨添加劑，是實現(xiàn)高性能高穩(wěn)定鈣鈦礦太陽能電池最有希望的候選材料。然而，傳統(tǒng)方法制備的FACsPbI₃鈣鈦礦太陽能電池在實際應(yīng)用中，性能與工況穩(wěn)定性遠低于理論預(yù)期，原因亟待深入探討。因此，深挖鈣鈦礦光伏材料本征結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，理解FACsPbI₃合金鈣鈦礦太陽能電池器件失效機制，實現(xiàn)高效高溫工況穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池器件可控構(gòu)筑，成為推動鈣鈦礦光伏技術(shù)進一步發(fā)展的迫切需求。

圖：結(jié)晶路徑轉(zhuǎn)變策略實現(xiàn)高效率高溫工況穩(wěn)定FACsPbI₃鈣鈦礦太陽能電池

袁明鑒教授課題組長期致力于高性能鈣鈦礦半導(dǎo)體光電材料與器件研究。在持續(xù)探索新型高穩(wěn)定鈣鈦礦材料體系過程中，課題組利用同步輻射光源等大科學(xué)裝置，在前期開展了大量的時間空間分辨原位表征實驗，系統(tǒng)探究了FACsPbI₃合金鈣鈦礦的結(jié)晶動力學(xué)行為?；谝陨涎芯?，團隊首次揭示了在FACsPbI₃合金鈣鈦礦中，由于時空差異性結(jié)晶行為導(dǎo)致的組分縱向梯度偏析問題，并指出該問題是導(dǎo)致FACsPbI₃鈣鈦礦太陽能電池器件性能低和高溫工況穩(wěn)定性不足的關(guān)鍵因素。

在此基礎(chǔ)上，課題組與合作單位開展了深入的理論模擬研究，闡明了該空間組分異質(zhì)性的根本成因。隨后，通過理性篩選配體化學(xué)結(jié)構(gòu)，結(jié)合多維度原位結(jié)晶動力學(xué)研究，研究團隊首次提出了具有普適性的結(jié)晶路徑調(diào)控轉(zhuǎn)換策略，最終實現(xiàn)了高質(zhì)量無甲銨FACsPbI₃鈣鈦礦薄膜可控制備，徹底解決了FACsPbI₃鈣鈦礦薄膜的空間組分異質(zhì)性問題。利用該策略制備的FACsPbI₃鈣鈦礦太陽能電池器件，展現(xiàn)出了世界一流的能量轉(zhuǎn)換效率與高溫工況穩(wěn)定性。經(jīng)過福建國家光伏產(chǎn)業(yè)計量中心和中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所的權(quán)威認證，該器件的穩(wěn)態(tài)能量轉(zhuǎn)換效率達到了目前正式鈣鈦礦太陽能電池的最高水平。
 

該項研究立足化學(xué)基礎(chǔ)學(xué)科，結(jié)合了先進的理論模擬分析技術(shù)，融合了凝聚態(tài)物理與半導(dǎo)體器件等多學(xué)科交叉研究手段，成功實現(xiàn)了對鈣鈦礦半導(dǎo)體材料本征結(jié)構(gòu)特性及構(gòu)效關(guān)系的進一步深入理解，發(fā)展了高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜關(guān)鍵光伏材料可控制備新原理和新方法，為新一代鈣鈦礦光伏電池技術(shù)發(fā)展賦能。

上述研究工作得到了國家杰出青年科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新群體等項目的資助，同時也得到了特種化學(xué)電源全國重點實驗室、有機新物質(zhì)創(chuàng)造前沿科學(xué)中心等平臺的大力支持。

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